本文是一篇土木工程论文，本文分析探究了水蒸气流量、气化重整温度、物料比以及负载量对生物质气化气相、液相产物的影响规律，并对催化剂的重复使用寿命进行研究探讨。
1文献综述
1.1能源发展现状
煤、石油、天然气作为世界三大化石能源，属于不可再生资源。《世界能源统计年鉴》报告显示：化石燃料在全球能源消费中的比重高达81%左右。其中，煤炭、石油、天然气能源分别约占26.8%、30.9%、23.2%，非化石类能源占19.1%。2021年一次能源消费增长了5.8%，相比2019年高出1.3%，而2022年一次能源消费达到604.06百亿亿焦耳[1]（图1.1），增长放缓约为1.1%。其中主要来源于对石油的需求，高达190.69百亿亿焦耳，占全球各能源消耗量的31.60%（图1.2（a）），煤炭和天然气分别占26.70%和23.50%。从消费地区来看，占比最大的是亚太地区。2022年亚太地区一次能源消费量高达277.6百亿亿焦耳，约占全球能源总消费的46%（图1.2（b）），其次是北美地区一次能源消费量为118.78百亿亿焦耳，约占19.7%，而欧洲地区对于一次能源的消费量相对来说少一些，仅占13.0%[1]。在亚太地区的14个国家中，我国对一次能源的消耗位居首位，其中对煤炭的消费量占比最高。据统计，2013年我国一次能源消费总量为13.5亿吨标准煤，到了2022年一次能源消费总量高达46.6亿吨标准煤。我国人均能源消耗量持续增加，一次能源消耗总量也将持续增长，预计到2050年我国仍然是世界各国中一次能源消耗量最大的国家[2]。
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1.2生物质能及生物质能源的利用
1.2.1生物质能研究背景
我国作为农业大国，土地面积辽阔，森林资源和物种丰富，生物质原材料种类繁多、分布广泛，对生物质能源进行开发利用非常符合我国国情。因此，我国将生物质能源替代化石燃料列为了重点可再生能源项目之一[3]。据统计，我国每年大约要开采8亿至10亿吨的森林资源，其中用于生物质能源原料的只有3亿吨，仅占我国对化石能源消耗总量的10%。
生物质是一种可再生碳基资源，与化石燃料煤炭、石油、天然气的不同之处是，生物质中的碳、硫等有害物质含量较低，其中碳主要来源于固定大气中的碳，对其进行开发利用不会导致二氧化碳水平的净上升，更不会造成整个生物圈碳循环中碳总量的增加。而且生物质能源在燃烧后产生的有害物质CO、CO2、SO2含量较少，大部分都能被绿色植物吸收，不会对环境造成污染[4]。在日常生活中常见的生物质资源包括农业废弃物、林业废弃物，城市有机垃圾、工业废弃物、树木薪柴、人畜粪便、能源作物及其他废弃物等[5~7]。其中，城市有机垃圾的年产量随着我国社会经济的快速发展和人民生活水平日益提高的同时，在近十年内得到迅速增长。2015年我国城市有机垃圾年产量已经达到1.91亿吨，2020年迅速增长至2.35亿吨[8]（图1.3），预计到2025年将突破至5.1亿吨[9]。目前，我国668座城市中大约有三分之二的城市已经被有机垃圾所包围[10]，严重破坏城市环境卫生，恶化居住条件。城市有机垃圾成为了阻碍我国城市建设发展的严重问题。城市有机垃圾虽然是一种污染源，但是从新能源清洁高效利用的角度来看，它更是一种巨大的“矿藏资源”，是一种丰富的可再生能源原料。因此，城市有机垃圾的处理方法与保护生态环境，协调经济发展等方面息息相关。如何将城市有机垃圾进行能源化、减量化、无害化处理，是我国目前能源转型时代背景下面临的难题。
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2实验材料及平台搭建
2.1实验材料及设备
目前，城市有机生物质垃圾的种类非常丰富，有餐余垃圾、纸质垃圾、竹木垃圾、塑料制品垃圾等。该实验以废弃竹木为生物质原料进行实验研究。
2.1.1实验材料
实验中所用到的生物质原料样品来自内蒙古科技大学食堂餐厅废弃的一次性竹木筷子。利用钳子、剪刀、锯条等工具将废弃竹木筷子制备成圆柱状条形颗粒（图2.1），选取长度约20mm，直径约3.0mm的废弃竹木筷子进行实验。
生物质原料一次性竹木筷子中的灰分、水分、挥发分、固定碳含量通过工业分析仪测定，工业分析结果见表2.1，C、H、O、N、S元素的含量通过元素分析仪测定，元素分析结果见表2.2。催化剂活性载体选用来自内蒙古包头市某公司矿物粉体加工厂的天然白云石。天然白云石的主要化学成分分析结果见表2.3。
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2.3实验平台搭建及产物分析
2.3.1固定床反应装置的搭建
如图2.5所示，该装置是自行搭建的两段式固定床反应装置，主要包括：高温水蒸气发生装置、生物质催化气化反应装置以及焦油吸收装置三部分组成。实验反应装置长约150cm左右，内径约5cm左右。
（1）高温水蒸气发生装置
高温水蒸气发生装置主要包括装有去离子水的烧杯、可调速恒流水泵（蠕动泵）以及加热部分。首先将蠕动泵一端软管的不锈钢管接到气化炉的不锈钢管内，再将另一端软管插入烧杯内，在烧杯中加入一定量的去离子水。利用蠕动泵将去离子水通入管式炉内。在通入过程中，管内的去离子水变为水蒸气，进入炉内后直接变为高温水蒸气。
（2）生物质催化气化反应装置
生物质催化气化反应装置是由左右两部分组成，左面部分是装填生物质原料的气化装置（气化炉），右面部分是装填催化剂颗粒的催化重整装置（催化炉），气化实验时要先放催化剂颗粒，后放生物质原料。两个管式炉之间用一种特质的钢管相互连接，实验台各个连接部位要用石英棉进行包裹，目的是最大限度的减少热量的损耗，尽可能减少实验误差。生物质在气化炉中，高温条件下要吸收大量的热量，借助高温水蒸气和催化剂的作用而发生干燥、热解、氧化、还原四个阶段的热化学反应，将生物质燃料中的可燃部分气化为小分子气体，如H2、CO、CH4等可燃性气体。而催化炉的作用是将放入的催化剂颗粒先进行高温活化，然后对气化炉中产生的生物气进行催化重整反应，并对产生的焦油分子起到催化裂解作用。
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3 La-Ce/白云石催化剂的制备及活性评估 ........................... 29
3.1 La-Ce/白云石催化剂的制备 ................................. 29
3.2 La-Ce/白云石催化剂表征分析 ................................ 32
4 4La-6Ce/白云石催化废弃竹木气化实验研究 .................................... 45
4.1 不同水蒸气流量下的4La-6Ce/白云石气化实验 ........................ 45
4.1.1 水蒸气流量对气相产物的影响 ............................................... 45
4.1.2 水蒸气流量对液相产物的影响 ............................................... 46
结论与展望 ............................. 64
4 4La-6Ce/白云石催化废弃竹木气化实验研究
4.1不同水蒸气流量下的4La-6Ce/白云石气化实验
4.1.1水蒸气流量对气相产物的影响
水蒸气与空气、氧气等气化剂相比氢元素含量较高，更有利于提高产氢效率，增大目标气体H2的产量。本节以不同水蒸气流量为变量，分别在1ml/min、2ml/min、3ml/min、4ml/min、5ml/min条件下进行水蒸气气化实验，探讨分析水蒸气流量对气化气组分的影响。气化重整温度设置为定值850℃，催化剂与生物质的质量投放比例为1：2，负载量为10%。为了使实验数据更加准确，同一工况下的气化实验重复3次，取平均值记为实验结果。
如图4.1、图4.2所示，水蒸气流量从1ml/min逐渐上升至3ml/min时，H2体积分数明显升高，在3ml/min时H2体积分数达到最大值46.23%，CO、CH4、CnH m均达到最低值，CO2呈现上升趋势。这是因为随着水蒸气流量的增加，水煤气变换反应成为主要反应，促进整个反应的正向进行。CO不断被消耗转化为CO2，使得CO体积分数降低CO2体积分数升高。CH4体积分数减少说明水蒸气流量的增加对于CH4的产量可以起到抑制作用（式3-6）。此外，水蒸气流量的增加会促进焦油的裂解产生更多的气相产物。当水蒸气流量持续增加至4ml/min、5ml/min时，H2体积分数开始呈现下降趋势，CO体积分数总体呈上升趋势，CO2体积分数总体呈下降趋势，CO2开始更多的转化为CO，这样不利于目标气体H2的生成。
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结论与展望
本文以废弃竹木作为生物质原料，以La、Ce作为催化剂助剂，对天然白云石经过高温煅烧后利用浸渍法改性作为生物质气化的催化剂，并通过表征测试方法对其进行表征分析和催化活性评估，优化并确定出最佳La、Ce负载量及制备煅烧温度。在固定床反应装置上进行La-Ce/Dol催化废弃竹木气化实验。分析探究了水蒸气流量、气化重整温度、物料比以及负载量对生物质气化气相、液相产物的影响规律，并对催化剂的重复使用寿命进行研究探讨，得出以下结论：
（1）将经过950℃、3h高温煅烧后的白云石作为活性主体和载体，利用浸渍法将La、Ce负载在白云石上。经105℃、12h高温烘干后与35%的硅酸钠混合煅烧制备了La-Ce/Dol新型催化剂。通过XRD、SEM、BET表征综合分析，4La-6Ce/Dol表面结构状态及表面附着效果较好。
（2）经900℃煅烧温度下制备的4La-6Ce/Dol催化剂催化性能最佳，气化气中H2体积分数达到最大值46.23%，焦油FTIR图谱中对应的官能团相对稳定，各类焦油催化裂解较为完全，其中脂肪烃类、羧酸、酮、酯等化合物的裂解最为明显。
（3）通过固定床反应装置气化实验，水蒸气流量3ml/min、气化重整温度900℃、催化剂与生物质的质量投放比例1：2、负载量8%时达到最佳气化工况，H2体积分数达到47.69%，各类焦油裂解较为完全。焦油分子催化裂解后醇、酚、醚、芳香烃化合物以及苯类化合物含量的下降，这是由于各种气化工况条件的改变为焦油分子各组分的催化裂解过程提供能量，促进了焦油分子中的复杂化合物更多的向小分子化合物转化。
参考文献（略）